Nouveau venu dans l’équipe du projet REVIWEEE, Julien Hospice Guidihounme apporte un champ d’expertise original au sein de l’axe Déchets d’équipements électriques et électroniques (D3E). Formé aux mathématiques et à l’informatique, il étudie une méthode de définition et d’optimisation de la fonction coût associée aux différents protocoles d’échantillonnage, une question qui relève de méthodes avancées en mathématiques appliquées et en optimisation.

Par Julien Hospice Guidihounme, Stéphane Négny, Florent Bourgeois (Laboratoire de Génie Chimique – INP-ENSIACET, CNRS, Université Paul Sabatier), Agathe Hubau et Solène Touze (BRGM).

L’Europe fait face à un défi stratégique majeur concernant la souveraineté d’approvisionnement en métaux stratégiques. Le « Critical Raw Materials Act » inclut un objectif de couvrir 25 % de la consommation annuelle de l’UE par des matières minérales provenant du recyclage. Cependant, le recyclage rencontre des obstacles, et notamment la complexité des « nouveaux déchets » tels que les équipements électroniques.

La quantification d’un lot est l’objectif de l’échantillonnage. S’agissant d’une variable aléatoire, la cible de l’échantillonnage est l’estimation de l’incertitude (alt. la distribution statistique) de l’estimateur de la teneur d’intérêt. Cette distribution dépend des caractéristiques du lot et du protocole d’échantillonnage utilisé pour mesurer la teneur d’intérêt. Là où un lot de déchets électroniques possède une vraie teneur a^* en un métal d’intérêt, la distribution de son estimateur permet de d’associer une confiance à un intervalle de teneur dans lequel la vraie teneur se situe, ce qui peut être quantifié par un écart-type relatif (RSD). Le schéma ci-dessous illustre schématiquement le lien entre la vraie teneur a^* et son estimateur a ̂ pour un échantillonnage mécaniquement correct et juste. La dispersion de la distribution de l’estimateur peut être associé à un effort d’échantillonnage, où l’effort maximal, qui correspondrait à la caractérisation de chaque particule du lot entier, aboutirait à une estimation de la vraie teneur sans aucune incertitude liée à l’échantillonnage.

Tout l’enjeu de l’échantillonnage réside dans la mise en œuvre d’un protocole d’échantillonnage dont l’effort est justifié pour aboutir à un estimateur de la vraie teneur dont la dispersion est adaptée à l’usage prévu, ce que les anglosaxons dénomment « fit for purpose ». Cela se quantifie généralement par une valeur seuil de RSD à atteindre au regard d’objectifs opérationnels, économiques ou décisionnels, par exemple la teneur en or de PCB riches en or (teneur entre 100 et 300 mg/kg) doit être connue avec une incertitude maximale de ±5 mg/kg.

Quantifier l’incertitude d’échantillonnage

Le BRGM travaille depuis plusieurs années à la caractérisation des déchets de cartes électroniques en vue de leur recyclage. Typiquement, le protocole de caractérisation d’un lot de cartes électroniques comporte 3 étages successifs d’échantillonnage pour produire des aliquotes à partir desquels les teneurs en métaux d’intérêt sont mesurées, où chaque étage consiste en une étape de broyage suivie d’une étape d’échantillonnage mécanique. Ce protocole d’échantillonnage aboutit à une trentaine d’aliquotes pour la caractérisation d’un lot de déchets de cartes électroniques. Le BRGM dispose aujourd’hui d’un nombre significatif de jeux de données sur lesquels le travail de thèse pourra s’appuyer. La mise en œuvre d’un tel protocole d’échantillonnage requiert un effort significatif en termes d’opérations manuelles et d’analyses, qui n’a pas aujourd’hui de justification formalisée par rapport à l’usage prévu, et ne prend pas en compte de contraintes opérationnelles. Pour un recycleur professionnel, un tel protocole d’échantillonnage paraît en effet peu réaliste dans le cadre d’un contrôle de routine.

Globalement, il existe deux grandes familles de solutions pour quantifier l’incertitude d’échantillonnage dans le cadre de l’estimation de la teneur en métaux de ressources primaires ou secondaires.

• La première solution d’échantillonnage des déchets de la mine urbaine étudiée repose sur des approches fondées sur la répétition des analyses, à l’instar de ce qui est mis en œuvre au BRGM pour les déchets de cartes électroniques. Ses principes et règles de calcul ont été développés principalement par Ramsey puis implémentés dans différents contextes. Ces travaux constituent une référence en matière de pratiques et de méthodologies visant à fournir des estimations fiables de l’incertitude d’échantillonnage, notamment dans le domaine de l’agroalimentaire et de la caractérisation des sites et sols pollués. Le manque d’application sur les déchets justifie une analyse approfondie et une adaptation des méthodes proposées en vue de leur application à l’échantillonnage des métaux de la mine urbaine dans ce cadre spécifique. L’approche est basée sur la réplication de mesures et est applicable à n’importe quel système. La structure du plan d’échantillonnage d’un lot comporte 3 étages d’échantillonnage, qui consiste en la prise de N_PS échantillons primaires, N_SS échantillons secondaires et N_TS échantillons tertiaires sur lesquels sont réalisées les analyses de teneur. Chaque échantillon contient une fraction de la masse de l0% d’échantillon de l’étage supérieur, 10% ou moins. Un tel protocole d’échantillonnage conduit à N_PS×N_SS×N_TS mesures de teneur d’un analyte d’intérêt.

La méthode d’analyse des données est une analyse de variance (ANOVA) à 2 facteurs sans interaction, qui permet de décomposer la variance totale en ses composantes individuelles, dont la variance d’échantillonnage. Cette méthode est empirique en ce sens qu’elle n’incorpore aucun modèle de la matière. La simplicité relative de sa mise en œuvre explique sans doute son utilisation sur le terrain. Elle repose cependant sur des hypothèses particulières, comme la normalité des données log-transformées ou non, et nécessite un « effort » d’analyse important pour les praticiens. L’effort d’analyse provient du nombre d’échantillons primaires, dont le nombre minimum recommandé est de 8 selon les travaux de Jennifer A. Lyn et al., ce qui aboutit typiquement selon Ramsey à un minimum de 8×2×2=32 mesures. Le BRGM a utilisé des arbres 3×3×3 et 422.

• La seconde solution repose sur une modélisation mathématique de la matière morcelée, dont la définition constitue encore un verrou scientifique pour son application aux déchets de la mine urbaine. Cette approche s’inscrit dans le cadre de la théorie de l’échantillonnage (TOS), dont Pierre Gy a été un pionnier, et conduit aussi à l’estimation de la variance d’échantillonnage. Bien que largement adoptée pour l’évaluation de l’incertitude d’échantillonnage, son application pratique repose souvent sur des simplifications qui peuvent conduire à des estimations erronées. Plus récemment, les travaux de Lyman et al. ont apporté une avancée majeure en proposant une approche visant à prédire la distribution complète de la teneur en analyte, et non plus uniquement sa variance. Ce cadre théorique, fondé sur l’estimation de la fonction caractéristique de la distribution statistique de la teneur en analyte, permet de s’affranchir de l’hypothèse de normalité classiquement utilisée pour relier la variance à l’incertitude d’échantillonnage. Bien que ces développements n’aient pas encore été intégrés aux pratiques courantes ni aux applications industrielles, ils mettent en évidence des distributions d’échantillonnage potentiellement asymétriques, voire bimodales.

Analyse comparative des solutions existantes

Le travail envisagé consistera en une analyse comparative des solutions d’échantillonnage existantes par rapport à la problématique terrain d’échantillonnage des déchets de cartes électroniques. L’attente de ce travail est le développement d’un protocole d’échantillonnage et d’analyse permettant d’atteindre une précision visée à un coût minimum.

Le schéma ci-dessous est une illustration conceptuelle de la relation décroissante entre la précision de l’estimation de la teneur et le coût de l’échantillonnage. Le coût est une grandeur qui sera définie dans le travail de thèse sur la base de données terrain comme mesure de l’effort d’échantillonnage, et qui dépend principalement du nombre d’incréments utilisés pour produire un échantillon, de la masse prélevée, et des opérations mécaniques de préparation et d’analyses. Le postulat de ce travail de thèse est que parmi plusieurs solutions d’échantillonnage, il en existe une qui permettra d’atteindre un seuil de précision spécifié pour un coût d’échantillonnage minimum. L’ambition de la thèse est de développer un formalisme qui se prête à la recherche d’une solution optimale, celle qui garantit l’échantillonnage le plus adapté à l’objectif visé.

La problématique de recherche devient alors la définition et l’optimisation de la fonction coût associée aux différents protocoles d’échantillonnage, une question qui relève de méthodes avancées en mathématiques appliquées et en optimisation. Dans ce contexte, notre objectif pour cette thèse et dans le projet REVIWEEE est de conduire une analyse critique des théories d’échantillonnage existantes, développées principalement dans le contexte du traitement des minerais et dans le secteur agroalimentaire, afin d’en évaluer l’adaptabilité aux déchets de la mine urbaine et de proposer une solution adaptée au recyclage des métaux critiques à partir de DEEE.

Le BRGM dispose de lots de déchets de cartes électroniques et de données de caractérisation de ces lots. Cette matière première constituera la source initiale de données pour les développements théoriques et technologiques du travail proposé de la thèse. Des échanges avec des professionnels du recyclage comme ECOLOGIC et SOVAMEP sont prévus pour enrichir le travail de données et pratiques industrielles.

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Ce travail s’inscrit dans le cadre du projet REVIWEEE, dont l’objectif est de mieux comprendre les gisements potentiels en métaux critiques issus des déchets d’équipements électroniques et électriques (D3E) et de développer des procédés permettant de maximiser leur récupération afin de créer de la valeur sur le territoire national.

Les équipes de REVIWEEE privilégient le développement des techniques en rupture, de démantèlement, de tri physique et de traitement chimiques permettant la simplification des mélanges et l’augmentation des proportions de chaque métal dans les produits générés. Cela afin de réduire les coûts de traitement et l’impact environnemental de ces procédés. Ceci doit être complété par l’identification des filières de valorisation. Au-delà de la compréhension des circuits connus ou déjà établis, l’enjeu est d’identifier d’éventuels liens entre filières et/ou procédés, permettant de relocaliser en France des filières économiquement viables et écologiquement durables.