Analyser la dégradation
des fibres naturelles
Une nouvelle publication par les équipes du projet RecyComp de l’axe Matériaux Composites du PEPR Recyclage présente des données inédites sur les mécanismes de dégradation à l’échelle des fibres naturelles, lors d’un traitement par solvolyse en conditions quasi-supercritiques.
Par Coralie Buffet, ingénieure d’étude à l’UBS – IRDL
Dans un contexte d’urgence climatique où réduire la dépendance aux ressources fossiles est essentielle, l’intégration des fibres naturelles comme renforts dans les matériaux composites s’est intensifiée ces dernières années. L’association de ces fibres végétales, telles que le lin, avec des matrices biosourcées permet d’obtenir des matériaux composites légers, à impact environnemental réduit et aux propriétés mécaniques compatibles avec des applications industrielles. Néanmoins, les solutions actuellement disponibles pour la fin de vie de ces matériaux multicouches connaissent des limites. Le recyclage mécanique entraine une diminution significative de la longueur des fibres, limitant leur réutilisation dans des applications structurelles. Les procédés de recyclage thermique et chimique, quant à eux, restent associés à des impacts environnementaux et sanitaires non négligeables.
Dans ce contexte, l’objectif principal de ces travaux préliminaires est d’évaluer la faisabilité de la récupération de fibres longues de lin à haute valeur ajoutée par solvolyse en conditions quasi-supercritiques, en privilégiant l’utilisation de solvants à plus faible impact environnemental.
Une dégradation importante à forte température
Pour cette étude, des composites à base de fibres longues de lin ont été mis en œuvre par thermocompression. Deux systèmes matriciels ont été choisis : une matrice thermoplastique biosourcée, le polyamide 11 (PA 11), et une résine thermodurcissable époxy (EPOLAM 2020). Les matériaux composites obtenus présentent de faibles taux de porosité (< 2%) ainsi que des propriétés en traction comparables à celles rapportées dans la littérature pour des systèmes analogues. A ce titre, ils peuvent être considérés comme représentatifs de composites employés dans certains secteurs industriels, notamment ceux des transports, ou du sport et loisirs.
Les deux types de composites ont été traités par solvolyse en conditions quasi-supercritiques dans un réacteur à flux semi-continu. Plusieurs températures ont été évaluées. Les conditions de recyclage les plus optimales sont celles utilisant un mélange eau/éthanol (50/50.mol%) comme solvant, sous une pression de 250 bars pendant une heure, à 250°C pour les deux systèmes, et à 300° dans le cas du composite époxy afin d’assurer une dégradation plus complète du réseau polymère.
© Eco-Technilin
Les fibres de lin récupérées ont été caractérisées par microscopie électronique à balayage (MEB), nanoindentation (NI) et microscopie à force atomique (AFM). Les deux dernières techniques, complémentaires, permettent de corréler les propriétés micromécaniques à l’intégrité ultrastructurale des fibres végétales. Après solvolyse, les fibres recyclées issues des composites à matrice thermoplastique (PA 11) présentent des surfaces propres, une organisation des parois cellulaires préservée et des propriétés micromécaniques proches de celles des fibres vierges. En revanche, les fibres extraites des composites époxy montrent une dégradation importante, particulièrement à 300°C, caractérisée par des altérations structurales prononcées et une diminution du module de nanoindentation pouvant atteindre près de 70%.
Les observations des sections de fibres par MEB mettent également en évidence des résidus importants de résine époxy après solvolyse ainsi qu’une réduction du diamètre des fibres recyclées. Cette diminution reste modérée pour les fibres provenant des composites PA 11 traités à 250°C, mais s’avère beaucoup plus marquée pour celles issues des composites époxy, quelle que soit la température appliquée. Une augmentation relative de la cavité centrale (lumen) de la fibre est également constatée, particulièrement dans les conditions les plus sévères.
Les analyses AFM, conduites à plus fine échelle, confirment les tendances mesurées par nanoindentation et permettent d’identifier des mécanismes de dégradation localisés, notamment ceux initiés par les parois extérieures ou encore par le lumen.
Dans l’ensemble, ces résultats soulignent une recyclabilité plus favorable des composites lin/PA 11 par solvolyse, comparativement aux systèmes lin-époxy, pour lesquels le procédé montre des limites à concilier l’élimination efficace de la matrice et la préservation de l’intégrité structurale ainsi que des performances mécaniques des fibres.
Vers l’élaboration de composites de seconde génération
Les résultats présentés dans cette étude apportent de nouveaux éléments de compréhension quant au potentiel de recyclabilité des composites renforcés par des fibres végétales. Dans le cadre d’une solvolyse en conditions quasi-supercritiques, les paramètres opératoires (nature du solvant, durée du traitement, pression et température) sont directement dépendants de la matrice polymère considérée. Ce procédé se révèle plus adapté aux matrices thermoplastiques, telles que le polyamide 11, dont l’élimination peut être obtenue à des températures plus modérées. Ces conditions permettent une meilleure préservation des propriétés des fibres de lin, qui peuvent être affectées dès 170 °C. À l’inverse, cette étude met en évidence les limites associées au recyclage des matrices thermodurcissables comme l’époxy, lorsqu’elle est associée à des fibres thermosensibles.
Les travaux ont été menés à l’échelle laboratoire […]
Une montée en échelle vers des réacteurs de plus grande capacité est envisagée.
Les travaux ont été menés à l’échelle laboratoire, à l’aide d’un réacteur permettant la récupération de quantités limitées de fibres. Une montée en échelle vers des réacteurs de plus grande capacité est envisagée afin d’obtenir des volumes suffisants de fibres recyclées pour l’élaboration de composites de seconde génération. Dans le cadre du projet RECYCOMP, des recherches sont actuellement en cours à cette nouvelle échelle, et feront l’objet de publications scientifiques ultérieures.
Dans l’ensemble, cette étude fournit aux industriels du secteur des composites et du recyclage des données inédites sur les mécanismes de dégradation à l’échelle des fibres et contribue au développement de stratégies de conception de biocomposites davantage circulaires et éco-efficientes.
Recycling flax fibre composites by using a chemical solvolysis process in near- and supercritical conditions: linking fibre integrity to micro-mechanical performance
Coralie Buffet, Jing Wang, Sylvie Durand, Anthony Magueresse, Cyril Aymonier, et al..
Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2026, 203, pp.109595. https://doi.org/10.1016/j.compositesa.2026.109595
Ce travail s’inscrit dans le cadre du projet RECYCOMP et résulte d’une collaboration entre l’ICMCB (Univ. Bordeaux), l’unité BIA (INRAE, Nantes) et IRDL (UBS, Lorient). L’objectif du projet est de développer des stratégies de recyclage innovantes visant à optimiser la gestion de la fin de vie des matériaux composites, tout en préservant le potentiel de renforcement des fibres en sortie.
Plus d'actualités
